智能材料[1-2]被稱為“21世紀(jì)的新材料”,率先由日本的Takagi提出[3],是指對環(huán)境具有感知、可響應(yīng),并具有執(zhí)行、診斷能力的新材料。智能材料通常不是一種單一的材料,是一類由多材料組元結(jié)合,并通過智能制造的方法所構(gòu)成的智能器件。智能材料按照材料基質(zhì)的不同可分為金屬類智能材料、高分子類智能材料和陶瓷類智能材料。

增材制造技術(shù)經(jīng)歷了30多年的發(fā)展,在材料、裝備、工藝和應(yīng)用等方面均取得了巨大的發(fā)展?；跀?shù)字模型驅(qū)動的增材制造技術(shù),打破了傳統(tǒng)制造工藝中模型設(shè)計、拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)約束和加工方法的制約,徹底改變了加工制造設(shè)計理念和流程。伴隨著智能材料和增材制造技術(shù)的發(fā)展,2013年,4D打印的概念首次提出,該技術(shù)將增材制造技術(shù)成形方法、智能材料響應(yīng)外界刺激和增材制造結(jié)構(gòu)設(shè)計特異性的特點有機地融合。

4D打印作為一種可實現(xiàn)材料“編程”的新型增材制造技術(shù),是賦予材料“智能”的有效手段[4],同時也是增材制造智能材料的具體表現(xiàn)。增材制造技術(shù)在成形智能材料的同時,在材料中嵌入驅(qū)動、邏輯和感知等能力,將“物質(zhì)程序化”這一造物方式變成了現(xiàn)實,克服了物體生產(chǎn)制造的空間限制,在工業(yè)、醫(yī)療、藝術(shù)等諸多領(lǐng)域表現(xiàn)巨大的應(yīng)用潛力。

智能材料是研制高技術(shù)產(chǎn)品、高附加值裝備的基礎(chǔ),而增材制造技術(shù)則是溝通材料與產(chǎn)品的關(guān)鍵性技術(shù),也是將智能材料研究理論和研究成果轉(zhuǎn)化成新技術(shù)、新方法和新應(yīng)用的有效手段。隨著研究人員對智能材料的不斷深入認(rèn)識,實現(xiàn)具有熱、電、磁、光和化學(xué)物質(zhì)等多感知能力,變形、變色和變功能多功能一體化,以及具有信號處理、邏輯判斷和自我感知多控制機理結(jié)合的智能材料增材制造體系,將孕育新一代技術(shù)革命。本文將從不同智能材料的增材制造技術(shù),以及增材制造對智能結(jié)構(gòu)的設(shè)計、制造和應(yīng)用所帶來的有益之處展開論述,分析增材制造智能材料的應(yīng)用前景及未來發(fā)展。

1、增材制造金屬類智能材料

增材制造金屬類智能材料主要有形狀記憶合金(shapememoryalloys,SMA)和磁致伸縮材料(magnetostrictivematerials)。常用的金屬類智能材料增材制造技術(shù)主要有激光選區(qū)熔化(selectivelasermelting,SLM)、激光近凈成形(laserengineerednetshaping,LENS)、電弧增材制造(wireandarcadditivemanufacture,WAAM)。

1.1形狀記憶合金

形狀記憶合金是一類獨特的金屬間化合物,在外界熱或機械刺激下實現(xiàn)可逆的相轉(zhuǎn)換。SMA可分為NiTi基、Cu基和Fe基形狀記憶合金[5-7]。自20世紀(jì)60年代早期開發(fā)了Ni-Ti,Au-Cd,Ni-A1等形狀記憶合金后,研究人員就一直在探索如何利用形狀記憶合金的特殊特性,將其應(yīng)用在微機電系統(tǒng)、生物醫(yī)療、航空航天和機械制造等領(lǐng)域[8]。SMA表現(xiàn)出特殊的形狀記憶效應(yīng)和超彈性行為,其本質(zhì)是在外界溫度、應(yīng)力或應(yīng)變的條件下誘發(fā)SMA的馬氏體相變。

NiTi形狀記憶合金具有豐富的相變現(xiàn)象、優(yōu)異的形狀記憶和超彈性行為、優(yōu)良的力學(xué)性能、耐腐蝕和生物相容性,受到了材料科學(xué)和工程界的重視[9]。Chalker等[10]報道了通過SLM技術(shù)成形NiTi合金的工作,所成形的NiTi合金樣件表現(xiàn)出60%~80%變形率。自此,研究人員尋找到了一種新的SMA的加工方式,雖然其樣件質(zhì)量和變形回復(fù)率相比于傳統(tǒng)工藝所制備的NiTi合金仍有著明顯的差距,但為成形復(fù)雜結(jié)構(gòu)SMA提供了新的解決方案。隨著研究的深入,研究人員相繼通過LENS[11]和WAAM技術(shù)[12]成功成形了NiTi合金。在對NiTi合金增材制造過程的研究中發(fā)現(xiàn),不論通過何種增材制造技術(shù),成形過程中大梯度和高瞬態(tài)的熱歷史對樣件內(nèi)部相變演化有著顯著的影響,如何通過調(diào)控成形工藝、設(shè)計合金組分和優(yōu)化后處理工藝等方式實現(xiàn)對增材制造NiTi合金析出相、晶粒形貌、相變溫度和相變區(qū)間的控制成為該領(lǐng)域的研究重點[13]。Zhang等[14]系統(tǒng)地研究了SLM成形NiTi過程中孿晶、位錯和析出相等方面演變機制。與傳統(tǒng)加工方法相比,SLM成形過程具有復(fù)雜瞬態(tài)熱歷史,這使得SLM成形的NiTi合金具有獨特的微觀結(jié)構(gòu)特征,這也賦予了SLM制備的NiTi合金獨特的性能。

二元NiTi形狀記憶合金與其他SMA相比性能方面占據(jù)著絕對的優(yōu)勢[15],但是NiTi合金也有著相變溫度低、對成分敏感的問題,因此通過引入第三元素構(gòu)建Ni-Ti-X合金體系,調(diào)節(jié)NiTi合金馬氏體相變溫度,從而拓展NiTi合金的應(yīng)用領(lǐng)域。典型的代表有Ni-Ti-X高溫SMA[16],Ni-Ti-Cu窄滯后SMA[17]和Ni-Ti-Nb寬滯后SMA[18]。商用的NiTi合金馬氏體

相變溫度一般低于100℃,該溫度也是形狀記憶合金裝置的動作溫度,因此通過添加第三元素,提升SMA的馬氏體相變溫度,可有效地擴展NiTi合金在汽車、核工業(yè)等需要高工作溫度的領(lǐng)域應(yīng)用。Elahinia等[19]報道了通過SLM技術(shù)成形Ni49.8Ti30.2Hf20高溫形狀記憶合金,通過引入Hf顯著提高了NiTi合金的馬氏體相變溫度。與通過傳統(tǒng)技術(shù)所制備的NiTiHf合金相比,SLM成形導(dǎo)致Ni元素的蒸發(fā)和氧含量的增高,相變溫度有所降低,但樣件仍具有優(yōu)異的形狀記憶效應(yīng)和較高的相變溫度。Shiva等[20-21]通過激光增材制造技術(shù)成形了不同Cu含量的NiTiCu形狀記憶合金,成形的NiTiCu合金均保持了良好的窄相變滯后效應(yīng)。

Cu基形狀記憶合金[22]主要可分為Cu-Zn和Cu-Al兩大類,其中最具有實用價值的是Cu-Zn-Al系、Cu-Al-Ni系和Cu-Al-Mn系SMA。盡管Cu基合金的某些特性不及NiTi合金,但其易加工、價格低的特點受到了大批研究者的青睞。Cu基合金不含活潑元素、熱導(dǎo)率大、電阻小,在低溫區(qū)相變溫度變化范圍較寬,機械加工性能好。2014,Gargarella等[23-26]報道了SLM成形的Cu-Al-Ni-Mn形狀記憶合金,通過控制SLM成形參數(shù)和添加Zr元素的方式,實現(xiàn)了合金力學(xué)性能和相轉(zhuǎn)變溫度的有效調(diào)控。Donoso等[27]報道了激光直接制造技術(shù)(directmetallaserfabrication,DMLF)成形Cu-Al-Ni形狀記憶合金,通過控制成形參數(shù)和Al元素含量,實現(xiàn)了相變溫度滯后量的調(diào)節(jié)。華中科技大學(xué)的史玉升教授團(tuán)隊[28-30]報道了通過SLM成形Cu-Al-Mn-La和Cu-Al-Ni-Ti形狀記憶合金的工作,通過對成形工藝的優(yōu)化實現(xiàn)了高致密度、晶粒細(xì)化且脆性相得到有效抑制的Cu基SMA的增材制造。增材制造技術(shù)因其加工區(qū)域極小、材料成形時驟冷的特點,材料微觀組織和力學(xué)性能有別于傳統(tǒng)加工方法,通過增材制造技術(shù)有效解決了Cu基SMA加工困難,實現(xiàn)了高致密度、均勻細(xì)晶、相變溫度可調(diào)的Cu基SMA的制造。

Fe基形狀記憶合金[31]是繼NiTi和Cu基SMA后開發(fā)的第三代SMA。Fe基SMA因其強度高、易于冷加工、價格便宜、適用于傳統(tǒng)的煉鋼方法生產(chǎn)的優(yōu)點,廣泛應(yīng)用于石油化工、機械制造等領(lǐng)域。自20世紀(jì)70年代開始,研究人員相繼研發(fā)出一系列Fe基SMA,如Fe-Pt合金、Fe-Ni-C合金、Fe-Mn-Si合金等。

然而通過增材制造的方式成形Fe基SMA的研究卻鮮有報道。2016年,Niendorf等[32]首次通過SLM成形了Fe-Mn-Al-Ni形狀記憶合金,該研究認(rèn)為成形參數(shù)和三維結(jié)構(gòu)對樣件熱梯度和冷卻速率有著顯著的影響,這對微觀組織結(jié)構(gòu)演變起著至關(guān)重要的作用。對于Fe基或其他SMA,晶體結(jié)構(gòu)是影響形狀回復(fù)率和相變溫度的關(guān)鍵。金屬材料的增材制造技術(shù)作為一種可直接實現(xiàn)微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計、制造和控制的技術(shù),分析其成形工藝和形狀記憶合金微觀結(jié)構(gòu)間的關(guān)系,將對實現(xiàn)金屬基形狀記憶合金控形、控性制造起到至關(guān)重要的作用。

鐵磁形狀記憶合金(ferromagneticshapememoryalloys,FSMA)是在一定溫度范圍內(nèi)磁場誘發(fā)應(yīng)變,晶體沿外加磁場方向變形的材料[33-34]。Mostafaei等[35]通過黏結(jié)劑噴射打印技術(shù)(binderjet,BJ)打印了Ni-Mn-Ga鐵磁形狀記憶合金,并研究了燒結(jié)后的Ni-Mn-Ga合金組織、相變溫度和磁性能。如圖1所示,Caputo等[36]通過BJ打印技術(shù)成形了Ni-Mn-Ga材料,經(jīng)熱磁機械訓(xùn)練的Ni-Mn-Ga打印零件達(dá)0.01%可逆磁場誘導(dǎo)應(yīng)變,增材制造技術(shù)是解決Ni-Mn-Ga磁性形狀記憶合金部件制造問題的一種可行技術(shù)。該領(lǐng)域的研究工作尚處于起步階段,鮮見其他相關(guān)報道。

1.2磁致伸縮材料

當(dāng)材料內(nèi)部磁疇在與外界磁場一致時,材料沿磁場方向產(chǎn)生應(yīng)變的現(xiàn)象為磁致伸縮現(xiàn)象[2]。與受溫度場驅(qū)動的形狀記憶合金相比,磁致伸縮合金具有響應(yīng)頻率高、控制精度高的特點,但也存在材料應(yīng)變小的問題。

傳統(tǒng)磁致伸縮材料[37](magnetostrictivematerial),如鎳基合金、鐵基合金等因磁致伸縮率低,應(yīng)用遠(yuǎn)不如壓電材料,但隨著稀土類磁致伸縮材料(TbDyFe合金等)和新型磁致伸縮材料(FeGa等)的發(fā)展,該材料重新得到了重視。磁致伸縮材料具有傳遞大載荷、高頻響應(yīng)和換能效率高的特點。Yang等[38-39]通過激光熔覆增材制造技術(shù)(lasercladding)成形了Fe-Co-V基合金,并分析了添加Al元素和Sm元素對合金的相組成、顯微組織、磁致伸縮系數(shù)和磁致伸縮飽和場的影響。超聲增材制造技術(shù)(ultrasonicadditivemanufacturing,UAM)是一種能在低溫下成形金屬材料的增材制造技術(shù),該技術(shù)是將金屬薄板在壓力作用下,通過超聲振動將不同金屬材料逐層結(jié)合的方法。Dapino等[40-41]通過該技術(shù)成形了FeGa-Al和NiTi-Al多材料三維實體結(jié)構(gòu)。該技術(shù)是基于材料表面固態(tài)擴散焊接機制實現(xiàn)材料間的連接,但所成形的結(jié)構(gòu)仍需要進(jìn)一步的數(shù)控加工。雖然UAM技術(shù)避免了激光成形金屬材料熱歷史和微觀組織演變的影響,但是該技術(shù)也失去了增材制造技術(shù)成形復(fù)雜構(gòu)件的優(yōu)勢。

表1[10-12,14,19-21,23-30,32,35-36,38-41]對增材制造各類金屬類智能材料的實現(xiàn)方式和驅(qū)動模式進(jìn)行了歸納總結(jié),可以看出增材制造SMA取得階段性的研究成果,且部分研究已推向工業(yè)化應(yīng)用。而增材制造磁致伸縮材料尚處于起步階段,在解決其磁致伸縮性能差以及制件脆性大、易產(chǎn)生裂紋等缺點后,可有效拓展磁致伸縮材料的應(yīng)用領(lǐng)域。

2、增材制造高分子類智能材料

智能高分子材料[42]是一種可以感受外界環(huán)境變化并產(chǎn)生響應(yīng)的高分子材料。高分子材料的結(jié)構(gòu)具有復(fù)雜性和多樣性,可通過分子設(shè)計、有機合成、復(fù)合以及界面和表面功能化等方式,賦予材料感知環(huán)境、刺激響應(yīng)、自我修復(fù)和環(huán)境應(yīng)變等能力?，F(xiàn)已有多種刺激方式可用于觸發(fā)智能高分子材料產(chǎn)生變形,如熱、光照、電場、磁場、pH值變化以及濕度等。常用的增材制造智能高分子材料的技術(shù)主要有熔融沉積成形技術(shù)(fuseddepositionmodeling,FDM)、立體光刻成形技術(shù)(vatphotopolymerization)、墨水直寫技術(shù)(directinkwriting,DIW)和噴墨打印技術(shù)(inkjet)。增材制造智能聚合物材料主要有形狀記憶聚合物(shapememorypolymer,SMP)、智能水凝膠(intelligenthydrogel)、壓電聚合物(piezoelectricpolymer)、液晶彈性體(liquidcrystalelastomers,LCE)、介電彈性體(dielectricelastomer,DE)和離子聚合物-金屬復(fù)合材料(ionicpolymer-metalcomposite,IPMC)等。

SMP變形是由高分子材料中分子鏈的取向與分布的變化引起的。與SMA相比,SMP具有密度小、應(yīng)變大、刺激響應(yīng)范圍廣、賦形容易,且良好的電絕緣性和保溫效果的優(yōu)勢,但是SMP存在變形回復(fù)力小、回復(fù)精度不高等缺點。智能水凝膠[43]是在傳統(tǒng)水凝膠基礎(chǔ)上開發(fā)的,在外部環(huán)境改變的條件下,表現(xiàn)出有規(guī)律的結(jié)構(gòu)和體積變化的水凝膠材料。目前智能水凝膠材料在化學(xué)轉(zhuǎn)換器、記憶元件開關(guān)、傳感器、人造肌肉、化學(xué)存儲器、分子分離體系、調(diào)光材料、酶和細(xì)胞的智能固定化以及藥物可控釋放等領(lǐng)域有著廣泛的研究和應(yīng)用。壓電材料[44]作為智能材料的重要組成部分,既可以用作傳感器又能作驅(qū)動器,是傳感-執(zhí)行一體化智能器件的理想材料之一。LCE[45-47]是一種具有高變形率、可編程和可逆形變的高分子材料,其廣泛應(yīng)用于驅(qū)動器、軟體機器人和生物醫(yī)療器械等領(lǐng)域。LCE中液晶基元的有序結(jié)構(gòu)與高分子骨架相互關(guān)聯(lián),通過改變液晶排列即可實現(xiàn)材料的宏觀形變。DE[48]是利用電場控制彈性體壓縮形變的商業(yè)化軟智能材料,具有穩(wěn)定性高、重復(fù)性好的優(yōu)點,缺點是需要極高的電場驅(qū)動形變。IPMC是一種由在電場作用下聚合物內(nèi)部離子遷移改變聚合物內(nèi)離子濃度,并由溶劑累積形成了層狀結(jié)構(gòu)的不對稱膨脹彎曲的復(fù)合材料。IPMC具有驅(qū)動電壓低、應(yīng)變響應(yīng)大、結(jié)構(gòu)靈活柔軟和可在水環(huán)境下工作的優(yōu)點。

2.1熱致變形高分子材料

熱致感應(yīng)型SMP一般是由固定相和可逆相組成,固定相記憶起始態(tài),可逆相隨溫度變化產(chǎn)生可逆的固化和軟化。固定相以交聯(lián)方式的不同可分為熱塑性SMP和熱固性SMP。

作為被應(yīng)用最多的增材制造技術(shù)之一[49],FDM技術(shù)是實現(xiàn)熱致感應(yīng)型SMP及其復(fù)合材料增材制造的有效手段。熱塑性SMP多是通過FDM原理成形。例如,如圖2(a)所示,Wang等[50]將變色染料和聚乳酸(polylacticacid,PLA)混合,并通過FDM打印技術(shù)實現(xiàn)了形狀-顏色雙響應(yīng)結(jié)構(gòu)的成形。通過將PLA、熱塑性聚氨酯(thermoplasticpolyurethanes,TPU)、聚己內(nèi)酯(polycaprolactone,PCL)[51]等高分子與碳化硅(siliconcarbide,SiC)[52]、碳納米管(carbonnanotube,CNT)[53]、氧化石墨烯(grapheneoxide,GO)[54]、炭黑(carbonblack,CB)[55]等導(dǎo)電或?qū)岵牧瞎不熘苽鋸?fù)合材料,可實現(xiàn)具有多功能、多材料和多響應(yīng)模式的功能器件的一體化制造。墨水直寫打印技術(shù)(DIW)具有材料適用范圍廣、材料固化手段多和多材料一體化成形的特點。DIW技術(shù)通過不同固化方法,可將熱固性高分子材料、凝膠、陶瓷材料等制備成具有一定黏度液體材料。另外不同熱塑性高分子材料具有不同的熔點,通過FDM技術(shù)進(jìn)行多材料打印時,層間結(jié)合性能較差,而對于DIW技術(shù)可采用同一或相近墨水體系打印,避免了多材料打印的層間結(jié)合差的問題。如圖2(b)所示,Ma等[56]制備了具有熱響應(yīng)和磁響應(yīng)的光固化打印漿料,并在成形過程中在形成池兩側(cè)施加外部磁場,以控制漿料內(nèi)NdFeB顆粒分布方向,從而實現(xiàn)了外部熱源驅(qū)動SMP和磁性軟材料的一體化成形。此外,通過DIW成形軟體機器人[57]、變形響應(yīng)傳感器件[58]和雙重響應(yīng)智能水凝膠[59]等智能器件也有所報道。DIW技術(shù)具有材料適用性廣、固化成形多樣的優(yōu)勢,是實現(xiàn)復(fù)合材料[60-61]、多材料[62-63]增材制造的有效手段。

立體光刻技術(shù)是通過光引發(fā)材料的交聯(lián)聚合實現(xiàn)材料的液-固相轉(zhuǎn)變的增材制造技術(shù),該技術(shù)在成形速度、成形精度和多技術(shù)融合等方面有著優(yōu)勢[64-66]。立體光刻技術(shù)主要有立體光刻成形(stereolithography,SLA)、數(shù)字光處理成形(digitallightprocessing,DLP),近幾年相繼又出現(xiàn)面投影微立體光刻(projectionmicrostereolithography,PμSL)、連續(xù)液體界面制造(continuousliquidinterfaceproduction,CLIP)[67]、計算軸向光刻(computedaxiallithography,CAL) [68]等立體光刻技術(shù)。但有限的材料體系、較低的使用壽命和高昂的制造成本也限制了立體光刻技術(shù)在實際生產(chǎn)中的應(yīng)用。Choong等[69]通過調(diào)節(jié)固化體系中單體和交聯(lián)劑的配比,合成了可用于SLA技術(shù)的形狀記憶聚合物,固化劑作為SMP中的固定相起到了調(diào)節(jié)光固化SMP材料形狀記憶性能和壽命的作用。Mishra等[70]采用多材料立體光刻技術(shù),打印了以水凝膠為基體的手指狀彈性驅(qū)動器,該驅(qū)動器可通過模擬自主“排汗”維持驅(qū)動器在高溫下工作穩(wěn)定。

圖2(c)展示了以聚(N-異丙基丙烯酰胺)(poly-N-isopropylacrylamide,PNIPAm)為主體材料的驅(qū)動器,驅(qū)動器表面打印感受外界溫度變化后自主打開或關(guān)閉的微孔層,通過微孔自主排汗調(diào)節(jié)柔性機械手工作溫度以及提升機械式握持力。立體光刻技術(shù)所使用的光敏樹脂可通過制備復(fù)合材料的方法,實現(xiàn)如導(dǎo)電[71]、導(dǎo)熱[72]、微波吸收[73]、生物相容[74]等功能性器件的制造。噴墨打印技術(shù)(Inkjet)是將打印墨水通過熱或壓電驅(qū)動的方式選擇性沉積在基板表面,沉積的墨水通過化學(xué)反應(yīng)、溫度變化、激光或UV照射實現(xiàn)材料的

固化。Ge等[75-76]將熱致變形SMP纖維包埋于Inkjet技術(shù)打印的彈性體內(nèi),構(gòu)建了溫度驅(qū)動的執(zhí)行器。經(jīng)熱機械訓(xùn)練后,智能活性鉸鏈可實現(xiàn)預(yù)設(shè)角度的折疊。

如圖2(d)所示,Ding等[77]通過Inkjet技術(shù)打印了SMP和內(nèi)置壓縮應(yīng)變的彈性體復(fù)合結(jié)構(gòu),在加熱過程中,彈性驅(qū)動SMP變形從而將所成形器件快速轉(zhuǎn)變?yōu)樾碌挠谰媒Y(jié)構(gòu),所打印的復(fù)合材料結(jié)構(gòu)無需SMP的熱機械訓(xùn)練,這極大地簡化了3D打印可編程結(jié)構(gòu)的制造流程。

2.2電致變形高分子材料

電致變形高分子材料是一類在電刺激條件下產(chǎn)生變形響應(yīng)的材料,如電致變形SMP,電致變形形狀記憶水凝膠(shapememoryhydrogel,SMH),壓電聚合物,LCE,DE等[78]。對于電致變形SMP,其變形驅(qū)動的機制與熱致變形SMP變形驅(qū)動機制相同,是由通過添加的導(dǎo)電填料改善SMP的導(dǎo)電性,利用電流熱效應(yīng)作用于高分子材料本身并引起熱響應(yīng)變形。與電致變形SMP變形機理不同,壓電聚合物,LCE,DE,IPMC則是由電場直接引起的變形。

在壓電材料打印方面,Li等[79]通過電場輔助FDM打印技術(shù)打印了鈮酸鉀鈉(K1/2Na1/2NbO3,KNN)/聚偏氟乙烯(polyvinylidenefluoride,PVDF)復(fù)合材料,在打印的過程中通過輔助電場直接極化。此外,PVDF等壓電高分子材料也可通過DIW[80]和SLA[81]技術(shù)打印,并通過添加BaTiO3[82],KNN顆粒提升器件整體壓電性能。在DE材料打印方面,Zhou等[83]通過FDM成形DE材料,該柔性機械手在加載電壓至5kV時,表現(xiàn)出明顯的形變。但DE變形方向受電極方向限制,需要通過結(jié)合增材制造設(shè)計方法和成形工藝以彌補,如圖3(a)所示。在電活性水凝膠打印方面,如圖3(b)所示,Han等[84]通過PμSL打印了電活性水凝膠,在改變加載電壓強度和方向時,所成形的柔性機械手實現(xiàn)雙向和任意角度變形。電致變形高分子材料與電流引起的材料變形相比,具有響應(yīng)快、控制精確、外部刺激源加載簡單的特點,另外部分電致變形高分子材料無需熱機械訓(xùn)練工藝,這大大地簡化了變形智能器件的制造流程。

2.3磁致變形高分子材料

磁致變形高分子材料根據(jù)變形原理不同可分為由磁熱效應(yīng)驅(qū)動的磁致變形SMP材料和由包裹在基體材料內(nèi)的磁性粒子驅(qū)動的復(fù)合材料彈性體。磁致變形SMP一般是通過在熱致變形SMP中添加鐵磁性物質(zhì),并在磁場作用下因功率損耗產(chǎn)生熱量驅(qū)動熱致SMP基體的變形。如圖4(a)所示,Zhang等[85]通過FDM技術(shù)打印了Fe3O4/PLA復(fù)合材料支架,所打印的支架在27.5kHz頻率的交變磁場驅(qū)動下可均勻加熱至40℃,所制備的支架在骨組織修復(fù)領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用前景。然而,與電致變形SMP相比,磁驅(qū)動SMP需要強磁場才能產(chǎn)生足夠的焦耳熱。

與磁致變形SMP相比,通過磁性粒子直接驅(qū)動彈性基體產(chǎn)生可逆變形的材料,具有響應(yīng)速度快、變形量和變形速率可控的優(yōu)勢。Kim等[86]報道了磁場作用的DIW打印技術(shù),在打印過程中磁微粒在外加磁場作用下重定向,從而實現(xiàn)在三維復(fù)雜結(jié)構(gòu)內(nèi)的磁疇的可控排布,打印的柔性材料在磁場驅(qū)動下可快速往復(fù)變形。Wu等[87]通過選擇性激光燒結(jié)(selectlasersintering,SLS)技術(shù)打印了NdFeB/TPU多孔復(fù)合結(jié)構(gòu),賦予器件機械能轉(zhuǎn)化成電能的功能。通過調(diào)節(jié)NdFeB粉末含量、磁場作用方向和支架結(jié)構(gòu)幾何參數(shù),實現(xiàn)了輸出電壓的調(diào)節(jié)。Bastola等[88]分析了DIW打印磁流變彈性體過程中打印參數(shù)與擠出絲束質(zhì)量間的關(guān)系,在此基礎(chǔ)上實現(xiàn)了彈性體內(nèi)磁流變液的可控沉積。如圖4(b)所示,Jackson等[89]將3D打印技術(shù)與磁流變液相結(jié)合,提出了磁場響應(yīng)機械超材料概念,實現(xiàn)了磁場調(diào)制、遠(yuǎn)程控制的機械超材料器件的增材制造。

2.4光致變形高分子材料

為實現(xiàn)高分子材料光致變形,目前常用的方法是在SMP中引入光熱轉(zhuǎn)換材料或者光敏官能團(tuán)[90]。如圖5(a)所示,Yang等[91]通過FDM技術(shù)打印了CB/TPU形狀記憶復(fù)合材料,利用加入的CB高效的光熱轉(zhuǎn)換,實現(xiàn)在光照條件下打印的向日葵展開和閉合。

Jeong等[92]利用商業(yè)化Polyjet打印機打印多彩SMP材料,利用材料的選擇性光吸收和光熱效應(yīng),實現(xiàn)SMP材料的遠(yuǎn)程非接觸變形控制。光熱SMP材料變形的本質(zhì)仍與熱致變形SMP變形機理一致。由于可見光和紅外輻射驅(qū)動的形狀記憶效應(yīng)仍是基于光熱轉(zhuǎn)換效應(yīng),因此在設(shè)計光致變形智能器件時,需對樣件幾何構(gòu)型和顆粒分布進(jìn)行精細(xì)設(shè)計。

與通過光熱效應(yīng)控制SMP變形的機理不同,另一種光致變形SMP變形機制是聚合物中的光敏官能團(tuán)在不同波長光的作用下,聚合物內(nèi)部交聯(lián)狀態(tài)發(fā)生可逆轉(zhuǎn)變,聚合物在宏觀上表現(xiàn)出臨時狀態(tài)和永久形狀間的轉(zhuǎn)換,這種變換不依賴溫度的改變。如圖5(b)所示,Hagaman等[93]通過DIW技術(shù)打印了含有偶氮苯基團(tuán)的光致變形SMP,在外界光源的誘導(dǎo)下光響應(yīng)基

團(tuán)發(fā)生可逆結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換,所制備的光響應(yīng)驅(qū)動器具有快速響應(yīng)的特點。Ceamanos等[94]報道了在LCE中引入偶氮苯基團(tuán)后,通過基團(tuán)的光化學(xué)反應(yīng),引起液晶相態(tài)的變化,實現(xiàn)了光敏LCE的4D打印。Kabb等[95]報道了通過添加香豆素衍生物制備了水溶可逆的凝膠,經(jīng)打印后的樣件可在不同UV波長照射下實現(xiàn)水溶性的可逆轉(zhuǎn)變。在這些通過增材制造成形的光致變形智能器件中,在外界光激發(fā)下器件表現(xiàn)出快速機械響應(yīng)、高荷重比和遠(yuǎn)程受控的優(yōu)勢。但不論何種光致變形高分子材料,均受結(jié)構(gòu)尺寸和驅(qū)動力的限制,難以滿足實際應(yīng)用的需求。另外光熱顆?；蚬饷艋鶊F(tuán)需盡可能地富集在材料表面才能更為有效地提供變形驅(qū)動力,這也是限制光致變形高分子材料應(yīng)用的原因之一。

2.5化學(xué)感應(yīng)型高分子材料

化學(xué)感應(yīng)型高分子材料是指高分子材料在化學(xué)物質(zhì)作用下,出現(xiàn)可逆變形的材料?；瘜W(xué)感應(yīng)方式有很多,例如pH敏感、鹽敏感、葡萄糖敏感水凝膠等。智能水凝膠作為一類含有親水基團(tuán)、具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的高分子聚合物,具有極強的吸水和保水能力,在作為化學(xué)感應(yīng)型材料具有獨特的優(yōu)勢。Tibbits等[96-97]通過改變剛性塑料和水凝膠兩種材料的空間分布,設(shè)計并打印了一系列由兩種材料組合成的鉸鏈結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)在浸入水后因水凝膠的膨脹作用,線性鉸鏈結(jié)構(gòu)自主折疊成三維立體結(jié)構(gòu)。如圖6所示,Dutta等[98]利用SLA技術(shù)打印了具有熱響應(yīng)和pH響應(yīng)的水凝膠材料,通過調(diào)整水凝膠組分,所打印的水凝膠表現(xiàn)出溫度和pH值的雙重響應(yīng)效果。Huang等[99]通過CLIP技術(shù)打印了鈣離子觸發(fā)變形的海藻酸(alginate)/聚丙烯酰胺(polyacrylamide,PAM)水凝膠。該水凝膠具有優(yōu)良的離子電導(dǎo)率,可用于高靈敏度壓力傳感器和復(fù)雜柔性電子器件。

表2[50-59,64,69-70,75-77,79-89,91-99]對增材制造各類高分子類智能材料的實現(xiàn)方式和驅(qū)動模式進(jìn)行了歸納總結(jié),可以看出現(xiàn)有的研究大多數(shù)是以熱、電、光照、磁場等手段驅(qū)動SMP內(nèi)固定相記憶初始形狀以及可逆相隨溫度產(chǎn)生可逆固化和軟化反應(yīng)的方式實現(xiàn)變形。這種方法可操作性強、適用范圍廣,但存在著控制精度差、變形速度慢的缺點。對于智能水凝膠材料,在生物醫(yī)藥領(lǐng)域有著獨到的優(yōu)勢,下一步研發(fā)具有高力學(xué)強度、耐嚴(yán)苛環(huán)境的水凝膠將具有良好的發(fā)展前景。而LCE材料、DE材料以及磁場驅(qū)動的材料則需要較強的外部驅(qū)動源,限制了此類材料的應(yīng)用。因此,亟需新一代智能高分材料的研發(fā),構(gòu)建適用于新材料的增材制造技術(shù),并進(jìn)一步解決增材制造智能高分子材料的基礎(chǔ)科學(xué)問題和工程技術(shù)問題。未來將需要在研發(fā)新一代快速響應(yīng)、高機械強度和環(huán)境耐受性強的智能高分子材料,具有自感知、自判斷、自執(zhí)行、自診斷功能的智能器件設(shè)計及增材制造方法,增材制造智能高分子材料服役及失效機理等方面實現(xiàn)突破。

3、增材制造陶瓷類智能材料

形狀記憶陶瓷根據(jù)變形機理的不同,可分為黏彈性形狀記憶陶瓷、馬氏體相變形狀記憶陶瓷和鐵電形狀記憶陶瓷。形狀記憶陶瓷與形狀記憶合金相比,形狀記憶變形量小,相變熱滯大,且在相變過程中隨著累積變形的增加,導(dǎo)致裂紋的產(chǎn)生。多種增材制造技術(shù)可用于形狀記憶陶瓷的成形,如SLS,FDM,DIW和SLA技術(shù)。

典型的馬氏體形狀記憶陶瓷氧化鋯陶瓷(ZrO2),是一種與具有馬氏體相變合金相似的陶瓷材料,在應(yīng)力誘導(dǎo)或加熱條件下,實現(xiàn)可逆相轉(zhuǎn)變。He等[100]通過DLP技術(shù)打印了具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)的ZrO2形狀記憶陶瓷,經(jīng)燒結(jié)后所打印的零件具有較高的致密度。雖然有大量關(guān)于增材制造ZrO2材料的報道[101-103],但多集中于ZrO2材料的耐高溫和生物性能,鮮見關(guān)于材料形狀記憶效應(yīng)的研究工作。

作為得到廣泛應(yīng)用的鐵電形狀記憶陶瓷,具有反應(yīng)速度快、良好的變形可控性、低能耗的特點。但是由于受到陶瓷材料力學(xué)性能的限制,形狀記憶陶瓷變形量較小,且隨著循環(huán)次數(shù)的增加形狀回復(fù)率顯著降低。鐵電形狀記憶陶瓷是通過鐵電相變產(chǎn)生形狀記憶效應(yīng)的一種材料,主要有鋯鈦酸鉛(Pb[ZrxTi1-x]O3,PZT)、鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛(Pb[Mg1/3Nb2/3]O3-PbTiO3,PMN-PT)、鈦酸鋇(BaTiO3,BT)和鈮酸鉀鈉((K,Na)NbO3,KNN)[104]。Gureev等[105]通過SLS技術(shù)成形了具有較高致密度的PZT材料。Macedo等[106]通過SLS技術(shù)成形了高致密度和具有高壓電系數(shù)的鈦酸鉍材料。

為改善陶瓷材料易開裂和壽命短的問題,通過SLS技術(shù)成形鐵電陶瓷/高分子復(fù)合材料體系具有更大的應(yīng)用價值。Qi等[107]通過SLS技術(shù)制備了聚酰胺11(poly-ω-aminoundecanoyl,PA11)/BT/CNT三元復(fù)合材料體系,所制備的復(fù)合粉體具有更高的激光吸收率和更寬的燒結(jié)參數(shù)窗口。此外,擠出式增材制造技術(shù)FDM和DIW技術(shù)廣泛應(yīng)用于智能陶瓷復(fù)合材料的打印。Castles等[108]和Kim等[109]均通過FDM技術(shù)打印了BaTiO3/丙烯腈-丁二烯-苯乙烯(ABS)和CNT/BaTiO3/PVDF復(fù)合材料。如圖7(a)所示,Bodkhe等[110]通過多材料共擠出DIW打印技術(shù)同時擠出BT/PVDF壓電層和導(dǎo)電墨水層。通過該成形方法實現(xiàn)了電極材料和壓電材料的同時成形,該技術(shù)可用于打印傳感-執(zhí)行一體化智能器件、微動傳感器和可穿戴設(shè)備等。如圖7(b)所示,Liu等[111]采用DIW技術(shù)打印ZrO2/PDMS復(fù)合材料,并通過自動拉伸裝置在基底拉伸產(chǎn)生預(yù)應(yīng)力,在其上面打印出主結(jié)構(gòu)。當(dāng)預(yù)應(yīng)力釋放后,形成4D打印所需的彈性體結(jié)構(gòu)。Li等[112]系統(tǒng)地研究了鋯鈦酸鉛鑭((Pb,La)(Zr,Ti)O3,PLZT)打印墨水的制備及其DIW成形原理。在經(jīng)4h燒結(jié)后,PLZT打印樣件具有較高的致密度。

與其他的以壓電聚合物作為樹脂基體打印鐵電陶瓷的研究工作不同,Lim等[113]通過可快速揮發(fā)的溶劑作為BT顆粒載體,打印完成后經(jīng)溶劑揮發(fā)后實現(xiàn)在柔性基體上BT材料的成形,該方法可用于制造可穿戴裝置、環(huán)境機械能收集裝置、柔性傳感器等。Chen等[114]通過微立體光刻(micro-stereolithography,μSL)技術(shù)制備了KNN無鉛壓電陶瓷材料,并采用兩步脫粘燒結(jié)工藝,獲得了形狀復(fù)雜、致密的KNN陶瓷。這些打印的KNN陶瓷具有優(yōu)良的壓電和鐵電性能,可達(dá)到傳統(tǒng)方法制備的KNN壓電陶瓷性能。壓電陶瓷/聚合物復(fù)合材料體系具有壓電陶瓷的硬度、電性能和優(yōu)異壓電性能的特點,并同時具有聚合物的柔韌性、低密度和成形工藝簡單的特點。

4、結(jié)束語

本文闡述了金屬、高分子和陶瓷類智能材料增材制造發(fā)展現(xiàn)狀,智能材料是20世紀(jì)70年代發(fā)展起來的新興功能材料,而增材制造則是20世紀(jì)80年代末問世的新興制造方法,因此“3D打印+智能材料”的概念引起了研究人員極大的興趣,多種新打印方法、材料和裝置近年來大量地涌現(xiàn)。然而與許多其他新興技術(shù)一樣,智能材料增材制造技術(shù)在實際應(yīng)用中仍面臨著許多挑戰(zhàn)。

增材制造技術(shù)不僅為智能材料的設(shè)計、制造和應(yīng)用帶來了一場顛覆性革命,同時也為航空航天、汽車制造、消費產(chǎn)品和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域注入了新鮮的血液。增材制造技術(shù)通過提供自由設(shè)計、大規(guī)模定制、多材料制造以及生產(chǎn)復(fù)雜幾何形狀部件的能力,解放了制造業(yè)、激發(fā)了創(chuàng)新理念。但與此同時增材制造在與傳統(tǒng)學(xué)科融合的過程中也亟需一套全面的設(shè)計原則、制造指南和實踐應(yīng)用標(biāo)準(zhǔn)。

增材制造智能材料的研究工作主要集中在制造方面(如新材料的開發(fā)、新制造路線的論證等)。然而,很少研究能夠充分利用增材制造智能材料所帶來的設(shè)計自由度的提升。如何構(gòu)建融合材料、功能、幾何構(gòu)型及隨時間變化等特性的一體化數(shù)字模型,并將數(shù)字模型每個體素點關(guān)聯(lián)材料組合、結(jié)構(gòu)設(shè)計或加工信息是下一步增材制造智能材料的研究重點。通過新型數(shù)字模型的建立,提取表示智能器件時間和空間特征的相關(guān)參數(shù),并進(jìn)一步研究多刺激和多響應(yīng)建模、功能演變和器件間的相互作用機制,可有效地預(yù)測包括形狀記憶材料、智能水凝膠、壓電材料等任意增材制造智能材料的變形規(guī)律。

增材制造所涉及的智能材料涵蓋了金屬、高分子和陶瓷材料。增材制造用智能材料的發(fā)展高度依賴于材料科學(xué)領(lǐng)域的突破。增材制造金屬類智能材料的粉末成分設(shè)計、粉末制備方法、成形工藝規(guī)劃和熱處理工藝規(guī)劃均影響所成形器件最終功能。金屬類智能材料因其較為苛刻的應(yīng)用要求,在滿足所需功能的前提下,仍需保證所成形器件的力學(xué)性能、抗疲勞性能和耐腐蝕性能等。與金屬類智能材料相比,增材制造高分子類智能材料,在刺激信號識別、響應(yīng)機制方面更為靈活,但其也有響應(yīng)精度差、壽命低和變形能量密度低的問題。增材制造用高分子類智能材料正朝多刺激模式、多響應(yīng)方式和多材料結(jié)合的方向發(fā)展。同樣地,增材制造陶瓷類智能材料也存在變形小、壽命差的問題。

可以看出,通過單一材料體系已經(jīng)無法滿足各領(lǐng)域的應(yīng)用需求,因此如何實現(xiàn)多材料尤其是不同體系多材料的增材制造將是未來發(fā)展的重點。

增材制造隨著技術(shù)的不斷進(jìn)步,經(jīng)歷了從“從無到有”到“從有到好”到如今的“智能打印”的發(fā)展歷程,材料上也從傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)材料、復(fù)合材料過渡到現(xiàn)在的智能材料,所打印的器件也從結(jié)構(gòu)支撐件發(fā)展成了現(xiàn)在的“結(jié)構(gòu)-功能一體化”、“宏微觀一體化”和“變形-變性-變功能”的智能器件。增材制造技術(shù)的進(jìn)步是離不開新材料研制、新結(jié)構(gòu)設(shè)計理論、新建模工具和新評價體系各方面的進(jìn)步。因此,研發(fā)新一代混合式增材制造技術(shù)成形多激勵響應(yīng)、多功能的新型智能材料,實現(xiàn)“結(jié)構(gòu)-功能”一體化智能構(gòu)件的表達(dá),將是智能材料增材制造方法的研究重點。

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收稿日期:2020-11-29;修訂日期:2022-03-14

通訊作者:周燕(1987—),女,副教授,博士,研究方向為增材制造,聯(lián)系地址:湖北省武漢市中國地質(zhì)大學(xué)(武 漢)工 程 學(xué) 院(430074),E-mail:zhouyan@cug.edu.cn

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